Refractive index sensing with localized plasmonic resonances – Theoretical description and experimental verification

Unger, Andreas

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URN: urn:nbn:de:bsz:180-madoc-29185
Document Type: Doctoral dissertation
Year of publication: 2010
The title of a journal, publication series: None
Publishing house: Universität Mannheim
Evaluator: Brenner, Karl-Heinz
Date of oral examination: 25 March 2010
Publication language: English
Institution: School of Business Informatics and Mathematics > Optoelektronik (Brenner)
Subject: 500 Science
Classification: PACS: 73.20.Mf ,
Subject headings (SWD): Biosensor , Plasmon , Oberflächenplasmonresonanz , Optischer Sensor , Brechzahlmessung , Nahfeldoptik , Integrierte Optik
Keywords (English): Surface plasmon resonance , Biosensing , Refractive index sensing , Near field optics
Reviewed: yes
Abstract: In this thesis the sensing properties of plasmonic resonators for changes in the surrounding refractive index are investigated. A self-consistent and general sensing theory is developed. This theory connects the electrodynamic properties of plasmonic resonators like resonance wavelength and electric field distribution to the sensitivity for refractive index changes. A figure of merit (FOM) is derived which includes the effects of noise and in its general form directly states if a certain change in refractive index will be measurable or not. For the FOM in the quasi-static limit absolute bounds and scalings are derived. These bounds are based on the localization of electromagnetic energy for which analytic expressions were known before. The important result of the quasi-static considerations is that the sensitivity is determined completely by the choice of material and resonance wavelength for refractive index changes that cover the whole sensing volume while for smaller analytes the energy confinement to the analyte volume is important. To confirm the developed theory numerical calculations and an experiment with crescent shaped plasmonic resonators is carried out and good agreement is found. In this experimental verification, local refractive index changes were introduced close to the crescent shaped particles and their resonance wavelength change was measured. As a model analyte polystyrene colloids were used and manipulated with an atomic force microscope. This approach leads to a very defined and controllable model system which allowed the theoretical predictions to be verified without parasitic effects. The proposed theoretical model predicts the measured wavelength changes with high accuracy and allows to extrapolate the result to the response of the resonator to the binding of a single molecule to its surface. From the theory together with the experiment it follows, that single molecule sensitivity will be possible by increasing the signal to noise ratio of the measurement.
Translation of the title: Brechzahldetektion mit plasmonischen Resonanzen - Theoretische Beschreibung und experimentelle Verifikation (German)
Translation of the abstract: In dieser Arbeit wurde das Verhalten von plasmonischen Resonatoren bei Veränderung des Brechungsindex der Umgebung untersucht. Für dieses Verhalten wurde eine theoretische Beschreibung entwickelt. Diese Theorie verknüpft die elektrodynamischen Eigenschaften plasmonischer Resonatoren, wie zum Beispiel das Feldprofil und die Resonanzwellenlänge, mit den sensorischen Eigenschaften der Resonatoren. Eine “Figure of Merit“ (FOM) welche die Einflüsse der Messung, wie etwa Rauschen, beinhaltet wurde entwickelt. Diese kann in ihrer allgemeinen Form benutzt werden um Aussagen darüber zu treffen, ob ein bestimmtes Ereignis detektierbar ist oder nicht. Im quasistatischen Limit können für diese FOM Grenzwerte und allgemeine Skalierungsfunktionen analytisch entwickelt werden. Ein wichtiges Ergebnis dieser analytischen Theorie ist, dass für Brechungsindexänderungen, die das gesamte Modenvolumen des Resonators ausfüllen, die Wahl des Resonatormaterials und der Resonanzwellenlänge die FOM und damit die Detektionseigenschaften vollständig bestimmt. Für Analyte die kleiner als das Modenvolumen sind, kann die Energiekonzentration auf den Analyt optimiert werden. Um die entwickelte Theorie zu überprüfen wurden Experimente mit hörnchenförmigen plasmonischen Resonatoren durchgeführt. In diesen Experimenten wurden kleine Variationen des lokalen Brechungsindex erzeugt und die Frequenzverschiebung der plasmonischen Resonanz gemessen. Als Modellanalyte dienten hierbei kleine Polystryrolpartikel welche mit dem Rasterkraftmikroskop an die plasmonischen Resonatoren angebracht wurden. Es wurde so ein sehr exakt definiertes Modellsystem geschaffen, welches geeignet ist die theoretischen Vorraussagen zu überprüfen. Die Vorhersagen des entwickelten theoretischen Modells wurden durch die Experimente bestätigt. Die berechneten Wellenlängenverschiebungen stimmen sehr gut mit den gemessenen überein. Das theoretische Modell liefert, zusammen mit den Messungen, eine Aussage darüber ob die Detektion der Anbindung einzelner Moleküle an die Resonatoroberfläche möglich ist. Kernaussage ist, dass die Detektion einzelner Moleküle bei Optimierung des Signal-zu-Rausch Verhältnisses der Messung möglich ist. (German)
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Das Dokument wird vom Publikationsserver der Universitätsbibliothek Mannheim bereitgestellt.

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